Anfangs standen nur die spärlichen Überreste der barocken fürstlichen Sammlungen zur Verfügung. In den folgenden Jahrzehnten wuchsen die Sammlungen jedoch erheblich – befördert durch die Spendenfreude der Bürgerschaft, die zahlreiche Familienporträts und so manches gerettete mittelalterliche Kleinod beisteuerte. Seit der Nachkriegszeit wird der bescheidene Aktionsradius mit gezielten Ankäufen von Spitzenwerken durchbrochen: Größen wie Hans Makart (1840–1884) und Anton Faistauer (1887–1930), begleitet von Künstlern wie Theodor Ethofer (1849–1915) und Fritz Schider (1846–1907), Felix Albrecht Harta (1884–1967) und Georg Jung (1899–1957), Josef Schulz (1893–1973) und Max Peiffer Watenphul (1896–1976), die die Salzburger Kunst der Gründerzeit und klassischen Moderne repräsentieren, fanden Eingang in die Sammlungsbestände.